精准合成异双核团簇催化剂取得进展

2024-04-02 20:20:13 来源: 科技日报 作者: 陈曦 张涛

科技日报记者 陈曦 通讯员 张涛

记者4月1日获悉,天津理工大学新能源材料与低碳技术研究院张志明和鲁统部教授团队,近期提出异双核团簇的合成新策略。该策略通过“煅烧+光还原”两步法,成功合成了六种异核双金属团簇催化剂,且可实现催化剂的宏量制备。相关研究成果日前在线发表于国际期刊《自然·合成》。

据介绍,双核团簇催化剂因其高原子利用率和双原子位点间的协同作用,在催化领域备受关注。在以往大多数双原子催化剂的合成中,由于两个金属位点(M1和M2)之间缺乏关联性,相互成对的偶然性较大,导致两个金属离子位点随机分布、不易控制。

合成的催化剂中常包含M1M1、M2M2与M1M2团簇、单金属位点和纳米颗粒等,异核双原子位点比例相对较低。目前异核双金属团簇催化剂的合成过程中对于金属类型的精确识别、金属位置和距离的控制等方面面临巨大的挑战,同时缺乏简便、通用的策略来精确和宏量合成稳定的异核双金属团簇催化剂。

针对上述问题,研究人员提出一种全新的精准合成异双核团簇的“导航与定位”策略。该策略通过“煅烧+光还原”两步法,成功合成了ZnRu-、NiRu-、BiCu-、NiCu-、CoCu-和ZnCu-PCN六种异核双原子催化剂,并证明了该策略的普适性,可实现每次200克的双原子催化剂宏量制备。在ZnRu-PCN中,双核团簇比例高达81%,优于目前大多数双原子催化剂。

为了揭示异核双金属中心成对的机制,研究人员开展了系统的实验与理论计算分析。结果表明,第一步煅烧形成了单位点成核中心,第二步光激发过程中将在成核中心上富集电子,从而捕获与还原第二种金属中心,相互识别确保实现异核双金属中心精准结合成核。

这项工作提出了一种通用的光诱导合成异双核团簇的新策略。研究人员表示,该策略有望在太阳能驱动的塑料降解、清洁能源制备与温室气体转化等领域发挥作用。

责任编辑: 李梦一